ACS Nano 基于路易斯酸的二维TMDs的普适性p型掺杂
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Original ACS Publications ACS材料X 2022-02-26 08:30
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英文原题：
Universal p-Type Doping via Lewis Acid for 2D Transition-Metal Dichalcogenides
通讯作者：翟天佑，华中科技大学；周兴，华中科技大学
作者：Zexin Li (李泽鑫), Dongyan Li (李东燕), Haoyun Wang (王浩云), Xiang Xu (许翔), Lejing Pi (皮乐晶), Ping Chen (陈萍)
二维过渡金属硫属化合物(TMDs)由于其优异的光电性能，例如厚度依赖的可调带隙、强的光-物质相互作用、较高的迁移率等而备受人们的关注，被认为有望应用于下一代新型光电子器件领域。在光电子器件中，为了构筑复杂的器件满足不同的功能应用，n型半导体与p型半导体是组成器件结构的两个重要组成基石。但由于材料自身缺陷，以及表面吸附的带电杂质等因素，多数TMDs表现出n型半导体的特性。相对稀缺的p型TMDs限制了其朝着实际应用进一步的研究与发展。尽管，当前已经研究报道了一系列的掺杂手段，但往往存在着较低的普适性以及与传统CMOS工艺的不兼容问题，此外，一些高温掺杂过程也会引入缺陷，从而影响器件性能。因此，开发一种温和的且与CMOS工艺兼容的普适性p型掺杂方法，对推进TMDs的研究与发展是至关重要的。
近日，
华中科技大学翟天佑、周兴团队在ACS Nano上发表了关于对二维TMDs进行普适性p型掺杂的相关研究。研究人员发展了一种基于路易斯酸Sn
4+表面离子交换的掺杂方法，该方法对二维TMDs展现出高效、普适性的p型掺杂效果。以PdSe₂为例，通过理论计算发现，当PdSe₂发生Sn原子掺杂后，费米能级将朝着价带顶的方向偏移，揭示了p型掺杂的本质。随后，研究人员通过调节处理溶液(SnCl
4的乙醇溶液)的浓度，实现了PdSe₂连续可控的p型极性调控。此外，在高浓度掺杂后，PdSe₂的开关比与载流子浓度均明显提高。这是由于随着掺杂浓度的增加，费米能级向价带顶的逐渐靠近，p型掺杂程度进一步提高（图1）。
研究人员通过各种分析表征手段对掺杂后的物相结构进行了表征测试。掺杂后，Se结合能朝着低结合能方向偏移，并能拟合出Sn-Se键的存在。相比于原始PdSe₂，Sn-PdSe₂的功函数增加了~ 72 meV，与费米能级朝价带顶偏移的理论计算结果相吻合。此外，高分辨的扫描透射电子显微镜的测试结果直观地证明了经处理后PdSe₂存在均匀分布的Sn掺杂原子，且占据在Pd原子位置(图2)。
此外，研究人员还通过利用掩膜掺杂的方法成功构筑了基于PdSe₂面内p-n结的光伏器件，器件展现出良好的整流效应与光伏效应。利于基于内建电场对光生电子-空穴对的有效分离实现了光伏探测（图3）。
为了证明该掺杂策略对TMDs具有普适性的p型掺杂效果，研究人员进一步对其他六种TMDs（WSe₂,WS₂, ReSe₂, MoSe₂, MoTe₂, 以及PtSe₂）进行了掺杂测试。结果显示，所有测试的TMDs在掺杂后均表现出p型空穴导电的特性，且与掺杂前相比，器件性能没有发生退化甚至略有改善。这些结果证明了Sn
4+离子交换掺杂对TMDs具有高效、普适的p型掺杂效果（图4）。
为了拓展p型TMDs，并推进其朝着新型光电子器件的应用与研究，研究团队发展了一种基于路易斯酸Sn
4+离子交换的掺杂策略。该策略能够改变费米能级的位置，使得价带电子浓度降低，空穴浓度增高，从而对TMDs展现出有效可控的p型掺杂效果，且对多种TMDs具有良好的普适性。这种室温液相下的温和掺杂手段所表现出的普适p型掺杂效果，有望于应用构筑更复杂的多功能光电子器件，为推进TMDs的进一步研究与应用提供新的方法。
相关论文发表在
ACS Nano上，华中科技大学硕士研究生李泽鑫为文章的第一作者，
翟天佑教授与
周兴副教授为通讯作者。
ACS Nano 2022, ASAP
Publication Date: February 16, 2022
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c00513
Copyright © 2022 American Chemical Society
https://mp.weixin.qq.com/s?__biz=Mzg2NTcyMDg5Nw==&mid=2247485263&idx=2&sn=e1f88cbc09d8b8475637a30cae28acc8&chksm=ce548861f9230177685c7e7f4a0ea04d7b7368e6571b1518e692636bf80a079d35cbacfdf709&mpshare=1&scene=23&srcid=0329kXafzpUhrDoDXQ8vPTM4&sharer_sharetim
