第一作者：何勇民, Liren Liu, Chao Zhu, Shasha Guo通讯作者：何勇民, 王岐捷, 张助华 & 刘政通讯单位：新加坡南洋理工大学，湖南大学，南京航空航天大学 【研究亮点】1、通过低温非晶化策略在SiO2基底上制造晶圆尺寸的非晶PtSex薄膜，可提供具有高原子利用率（~26 wt%）的单原子层Pt催化剂。这种非晶化策略可扩展到其他贵金属，例如Pd、Ir、Os、Rh 和Ru元素，证明了单原子层催化剂的普遍性。 2、这种无定形 PtSex具有类似于纯Pt的完全活化的表面可进行催化反应，在2英寸晶圆上可持续的产生高通量氢气。同时，电解槽被证明可以产生1000 mA cm-2的高电流密度。 【主要内容】铂和钯等贵金属资源的高成本阻碍了燃料电池和金属-空气电池在商业应用中向可持续能源发展的广泛部署。以汽车系统市场为例，2018年燃料电池中Pt的使用量约为0.117 g kWgross-1 （kWgross是燃料电池的总功率），2020年将降至0.108 g/ kWgross-1，预计2025年低至0.064 g kWgross-1以满足燃料电池系统的成本需求。为了降低成本，对贵金属进行各种尺寸的纳米结构化是一种很有前景的策略，可以提高利用效率并降低质量负载。目前，贵金属已被设计成三维多孔结构、二维纳米片、一维纳米线、零维簇甚至小到单个原子。这种趋势将最终演变成单原子层催化，其中几乎所有原子都可重构为最大密度，易于进行催化反应且热力学稳定。 鉴于此，新加坡南洋理工大学刘政教授，王岐捷教授以及湖南大学何勇民教授等人联合南京航空航天大学张助华教授提出了单原子层Pt催化剂的合成策略。首先，作者报告了在-30°C 的温度，在低密度Ar等离子体作用下，通过对预沉积的2D PtSe2进行离子蚀刻，合成了具有无定形但坚固结构的晶圆级1纳米厚的PtSex层。非晶层中硒原子的损失在其表面上产生了稳定的 Pt 单原子层相，这一点由多种表征技术所证明，包括扫描透射电子显微镜(STEM)、拉曼光谱、X 射线光电子能谱(XPS)和X射线吸收光谱(XAS)以及电测量，并得到第一性原理计算的支持。随后，对应的电化学测试表明，无定形PtSex层表现出优异的催化性能，类似于纯Pt 表面，与可逆氢电极(RHE)相比，起始电位为 0V。在50 mV的低电位下Tafel斜率为39 mV dec -1，电流密度为25 mA cm-2。与现有的基于二维材料的装置相比，由PtSex阴极和IrOx阳极制成的双电极电解槽具有良好的水分解性能。这些结果显示了一种通过非晶化来优化二维材料催化性能的方法。除了PtSex材料之外，本文还为利用贵金属非晶硒化物（如PdSex、IrSex、OsSex、RuSex和RhSex）设计一系列贵金属单原子层催化剂提供了可能，极大地提高了各种电催化应用的潜力。Fig. 1 |Pt single-atom-layer catalysis exemplified by an amorphous PtSex layer. Fig. 2 |Formation mechanism of the 2D amorphous PtSex. Fig. 3 | HER activity of amorphous PtSex catalyst by a micro-electrochemical cell. Fig. 4 | Wafer-scale fabrication and stability of amorphous PtSex catalyst. Fig. 5 | Possible amorphous structures in other noble metal selenides. 【文献信息】He, Y., Liu, L., Zhu, C. et al. Amorphizing noble metal chalcogenide catalysts at the single-layer limit towards hydrogen production. Nat Catal (2022). https://doi.org/10.1038/s41929-022-00753-y
